本发明公开了石墨烯‑四氧化三铁/聚偏氟乙烯复合薄膜的制备方法,具体步骤如下:首先,配置一定质量浓度的聚偏氟乙烯分散液、石墨烯分散液以及四氧化三铁分散液;随后,根据每一层的需要将以上配置好的三种溶液进行混合,再将混合溶液逐层倒入玻璃模具中,使其凝胶化,重复倒入和凝胶化过程5次,干燥,即得到石墨烯‑四氧化三铁/聚偏氟乙烯多层复合薄膜。本发明的制备过程安全环保,工艺简单且成本低廉;使用本发明制备方法制备的石墨烯‑四氧化三铁/聚偏氟乙烯多层复合薄膜,电磁屏蔽性能优异且具有一定的柔性,能够满足柔性电子、航空航天、电子包装等领域的应用要求。